Zachary Levi, yang terkenal sebagai pemeran utama dalam Shazam! dan Chuck, membawa kehangatan dan semangat ke dalam film ini. Levi memiliki karisma alami dan bakat unik untuk membawakan peran-peran yang penuh keceriaan dan kedalaman emosional. Dalam film Harold and the Purple Crayon, Levi menyumbangkan suaranya untuk karakter yang membantu Harold dalam perjalanan dan eksplorasi fantasinya, memberikan inspirasi dan pelajaran di sepanjang jalan.